높은

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 12472(2023) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

메탄과 공기의 등온 이성분 가스 혼합물의 국부적 농도에서 발생하는 외부 변동을 측정하기 위해 고주파(1.5kHz) 자발 라만 분광 측정 기술을 개발하고 적용합니다. 라만 여기는 이중 펄스 모드에서 527nm의 고주파 레이저에 의해 제공됩니다. 스톡스 라만 신호는 고주파 증폭 장치에 셔터로 연결된 EMCCD 카메라를 사용하여 수집됩니다. 방출된 신호는 596-627 nm 파장 범위에서 수집되므로 메탄 및 질소 스톡스 Q-분기 모드 신호를 동시에 추적할 수 있습니다. 교정 곡선은 정상 상태 농도를 기준으로 각 종(\({\text{CH}}_{4}\) 및 \({\mathrm{N}}_{2}\))에 대해 처음에 얻어집니다. 최대 250Hz의 가스 맥동 주파수에서 국소적인 불안정한 혼합물 변동을 감지하기 위해 사용 중에 수정되었습니다. 주요 혁신은 높은 반복률, 낮은 펄스당 에너지를 갖춘 레이저 빔과 고주파 증폭 장치 및 단일 카메라.

가스 내 화학종의 불안정한 국소 농도에 대한 현장 측정은 반응 및 비반응 흐름의 다양한 문제 전반에 걸쳐 공통적으로 필요합니다(예: 촉매 반응성1 결정, 종 혼합 모델2에 대한 데이터 제공, 열음향 불안정성 연구3,4). . 그러나 고주파수(kHz) 측정에는 사용할 수 있는 옵션이 거의 없습니다. 파장 가변 다이오드 레이저 흡수 분광법(TDLAS)4,5,6,7,8,9,10,11은 고주파 가시선 측정에 사용되었습니다. 연속파12 또는 고주파 펄스 레이저13로 접근할 수 있는 NO, OH 및 특정 종의 경우와 같이 종에 충분한 선 강도로 접근 가능한 전이가 있는 경우 형광을 사용하여 빠른 로컬 측정을 수행할 수 있습니다. 고주파 버스트 모드 레이저의 개발로 종의 단일 및 다중 종 라만 분광학14,15,16,17, 격자 분광학18을 사용한 종의 단일 샷 측정 및 종의 Coherent Anti-Stokes Raman(CARS) 측정19이 가능해졌습니다. . 그러나 이러한 실험에는 매우 복잡하고 값비싼 설정을 갖춘 고도로 전문화된 시설이 필요합니다. 더욱이, 펄스 버스트 레이저는 짧은 시간 동안만 높은 반복률의 펄스를 제공하고 냉각하는 데 오랜 시간이 걸리는 것으로 제한됩니다. 레일리 및 필터링된 레일리 산란 측정은 대량 측정이므로 종별 측정이 아닙니다. 또한, 레일리 산란(그러나 필터링된 레일리 산란은 덜함)은 펌프와 동일한 파장의 산란된 빛이 수집되는(예: 벽, 입자 등에서) 인클로저의 시스템에 적합하지 않으며 필터링하기 어렵습니다. 어떤 합리적인 방법이든. 따라서 종 식별이 핵심인 응용 분야나 인클로저 내 실험의 경우 이러한 측정은 훨씬 덜 적절하며 라만 산란과 결합되어야 합니다.

자발적인 라만 산란 측정은 조사된 종의 회전 모드와 관련이 있기 때문에 입사 광자를 기준으로 방출된 광자의 주파수 이동을 기반으로 합니다. 특히 라만 이동 \(\Delta \tilde{\nu }\)은 파수(cm\(^{-1}\) 단위)로 보고되며 \(\Delta \tilde{\nu }를 사용하여 계산됩니다. = \left( 1/\lambda _{p} - 1/\lambda _{S} \right) \times 10^7\), 여기서 \(\lambda _{p}\)는 펌프(또는 여기)입니다. 파장이고 \(\lambda _{S}\)는 스펙트럼(또는 방출된) 파장(nm)입니다. 고속 펄스 레이저는 라만 광학 단면적이 낮고 일반적인 펄스 레이저의 레이저 출력이 부족하기 때문에 가스의 고주파 라만 분광학 측정에 자주 고려되지 않았습니다. 낮은 레이저 에너지를 극복하기 위해 다중 패스 캐비티 기술을 사용하여 라만 신호를 증폭할 수 있지만 이로 인해 시간 분해능이 제한됩니다. 최근 기술 발전으로 인해 펄스당 증가된 에너지와 적절한 시간 분해능1,27,28,29을 제공하는 고주파 레이저가 도입되었습니다. 그러나 반복률(즉, 측정의 주파수 분해능)과 펄스당 전달되는 에너지 간에는 상충 관계가 있습니다. 이는 신호 대 잡음비와 시스템으로 얻을 수 있는 시간적 분해능 간의 균형을 의미합니다. 이 연구에서는 비반응 등온 이원 가스 혼합물(메탄-공기)의 국지적 종 농도를 측정하고 특성화하기 위한 목적으로 고주파수(1.5kHz), 저에너지, 비파열 자발 라만 분광 시스템이 개발되었습니다. .